前沿进展 | 非线性黄昆方程与太赫兹巨非线性效应的实现

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1 导读

南开大学吴强、许京军教授团队，首次将黄昆方程从线性推广至非线性领域，构建出了用于描述受激声子极化激元的非线性黄昆方程，并发现离域的声子极化激元可以极大地增强太赫波的非线性效应。通过设计实验，他们证明了在声子极化激元的作用下，太赫兹波的二阶非线性极化率可以提高五到六个数量级，这一结果也证明了非线性黄昆方程的正确性。这一工作有望在声子极化激元的研究和利用、材料性质调控、太赫兹物理与技术、自旋量子比特的光调控等领域发挥重要的作用。同时，他们的工作还表明，非线性黄昆方程将有可能结合太赫兹声子极化激元与离子晶体，构建新的研究方向。研究成果以“Giant enhancement of THz-frequency optical nonlinearity by phonon polariton in ionic crystals”为题，于2021年5月26日在线发表在Nature Communications上。2021 | 前沿进展

2 研究背景

在光与物质相互作用的研究中，普遍的认识是物质电子态的作用占据了主导地位，离子态的贡献几乎可以被忽略。对于可见和近红外等高频光，这个认识近似成立，因为离子态的贡献隐藏在物质性质中。而当电磁波的频率低至太赫兹、微波的时候，离子态的响应将占据主导地位。尤其对于太赫兹波，电子、光子、声子之间的耦合，使得它们的相互作用变得复杂，同时还会产生受激的声子极化激元。声子极化激元作为元激发家族中重要的一员，在光学和凝聚态物理中具有重要的地位。在离子晶体中，正负离子的相对振动必然会产生电磁辐射，这种电磁辐射又会反作用于正负离子本身。因此引起正负离子振动的力既包含离子偏离平衡位置时产生的弹性恢复力，也包含产生的电磁辐射的作用力；同样，晶体中产生的宏观极化场既包含宏观电场引起的极化，也要包含离子振动产生的贡献。上个世纪50年代，黄昆先生用一组方程（黄昆方程）描述了这种元激发所遵循的基本规律，也揭示了离子晶体中横光学声子与光子相互耦合的物理本质。1965年，Hopfield等人在GaP晶体中首次探测到了这种元激发，证明了黄昆方程的正确性。然而，黄昆方程描述的是晶格热振动情况下，自发产生的声子极化激元。当考虑低频太赫兹波（或超短脉冲激光通过非线性效应）作用于晶格时，会产生受激的声子极化激元。这种受激声子极化激元比自发产生的要强很多，通常需要考虑非线性极化带来的影响。

3 研究创新点1

发现声子极化激元离域的理论依据

南开大学团队结合非线性光学中非谐振子模型，考虑了外界受激驱动和非线性回复力的贡献，建立了非线性黄昆方程，其基本形式如下：

通过求解非线性黄昆方程，他们发现声子极化激元耦合项对非谐振子的贡献会趋于抵消晶格中离子的回复力，此时非线性黄昆方程化为非线性德鲁德方程，它的形式与描述金属中自由电子的德鲁德方程形式类似。这解释了许多研究者之前观测到的声子极化激元的传输特性，同时表明，在声子极化激元的体系中，离域的声子模式会给材料的性质带来巨大的改变。

3 研究创新点2

为弱场太赫兹波巨非线性现象提供了全新的思路

根据这一机理，非线性光学，尤其是太赫兹波非线性面临的许多问题有了新的解决思路。目前，增强非线性光学效应的方法主要是通过提高泵浦功率或通过微纳结构等进行能量局域等方式实现。同时，学界也在一直努力探索全新的光学非线性效应增强机制。1971年微波离子非线性和2018年离域狄拉克热电子非线性的发现，分别证明了离子的非线性强于电子和高迁移率电子的非线性强于束缚电子。南开团队的研究则是综合了这两者优势，采用离域的声子极化激元，使得非线性极化率再上一层楼，实现巨非线性效应。他们通过设计实验发现，声子极化激元辅助下铌酸锂晶体在太赫兹波段的二阶非线性极化率达到1.58×10^-6 m/V，远高于可见光和微波，如表1所示。

表1 铌酸锂晶体在太赫兹波段非线性极化率（实验/理论值）与在其它频段的比较

同时，根据非线性黄昆方程还可以发现，能够借助声子极化激元的材料，其非线性系数都远远高于常见的其它材料，如表2所示。

表2 声子极化激元作用下的铌酸锂晶体在太赫兹波段的二阶非线性极化率与其它常见非线性材料的对比。*表示相应材料曾被用于太赫兹波产生的研究

这种非线性效应新机制的发现，使得研究者们不必再执着于追求强泵浦或者能量局域，而是可以采用离域的声子极化激元实现弱场的巨非线性效应。这种太赫兹波段的巨非线性在太赫兹科学技术中有着广泛的应用。例如，采用声子极化激元诱导的太赫兹波巨非线性可用于产生太赫兹波段的超连续谱或频率梳，用于构建许多生物、化学大分子材料的太赫兹特征指纹谱。

3 研究创新点3首次提出太赫兹声子极化激元调控离子晶体材料的可能性非线性黄昆方程给出了晶体中光子—声子强耦合态在外界驱动场作用下的表现。如果考虑到晶体中离子和电子的相互作用就会发现，通过太赫兹声子极化激元调控晶体的离子态进而控制电子态，要远远比传统的通过电子态调控材料高效的多。通过这种方式，研究者则可以通过太赫兹波直接去调控和提高离子晶体材料在高频光（如可见、近红外波段）的光学响应，还可以有效地实现对材料光热、光力、发光等性质的全方位调控，如图1所示。 

图1 太赫兹波将有望携手声子极化激元发展出一个的研究方向

4 总结与展望
非线性黄昆方程给出了一个光与物质相互作用的新机制，打破了传统的“光——材料电子态”这一相互作用范式，揭示了低频的太赫兹波可以通过受激声子极化激元，与晶体材料直接发生相互作用。非线性黄昆方程既是黄昆方程的发展，也是将声子极化激元纳入光与物质相互作用框架之下的大胆尝试。非线性黄昆方程表明，这一全新的物理机制不仅适用于描述太赫兹波与晶体材料之间的相互作用，也允许后续的研究者们采用受激声子极化激元实现对材料的全方位调控：既包含对与晶体材料高频光（可见和近红外）的光学性质的调控，也包含对材料光热、光力、发光、畴结构等的调控，是未来研究介电材料、新型半导体材料中声子和声子极化激元作用的重要一环。太赫兹波的巨非线性现象是这一新机制应用的一个典型代表。这一工作有望在声子极化激元的研究和应用、离子晶体材料性质调控、太赫兹物理与技术、自旋量子比特的光调控等领域发挥重要的作用。同时这一工作还表明，非线性黄昆方程将有可能结合太赫兹声子极化激元与离子晶体，构建新的研究方向。南开大学吴强、陈志刚、许京军教授为该文章的通讯作者。南开大学博士生卢瑶和张琦为论文的共同第一作者。该工作得到了国家自然科学金（11974192,61705013）、国家重点研发计划（2017YFA0303800）等项目的支持。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-23526-w

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